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大連化物所發表木質素催化轉化綜述文章

2020-02-14 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所生物能源化学品研究组研究员王峰团队受邀撰写题为Catalytic Lignin Depolymerization to Aromatic Chemicals 的綜述文章,概括介紹了該研究組在木質素催化轉化研究中所開展的工作。

  木質素約占木質纖維素總質量的15%至30%,其結構中含有豐富的官能團化芳香結構,可以作爲制備芳香化學品的原料。然而,木質素因爲其結構中存在穩定的醚氧鍵、碳碳鍵以及複雜的連接方式,其高效催化解聚爲收率可觀的芳香單體至今仍然是一項具有挑戰性的工作。

  爲了更清楚地探索木質素催化轉化的機理,該團隊采取了一種自下而上(Bottom-up)的研究思路,即首先探索木質素模型分子在特定催化體系下的機理過程,隨後將高效的催化體系應用于真實木質素的轉化過程。他們提出了針對木質素連接方式催化裂解的鄰近基團修飾策略(Chin. J. Catal. 2017, 38, 1102-1107)。通过预先转化木质素中目标C–C及C–O键的邻近化学基团(“声东击西”),降低目标化学键的键解离能或在底物分子中产生“底物位点”,进一步促进目标化学键的高效选择性断裂转化。基于以上两点,该团队先后提出了针对木质素及其模型分子裂解转化的两步氧化(ACS Catal. 2016, 6, 6086-6090;J. Catal. 2017, 346, 170-179;J. Catal. 2017, 348, 160-167;Green Chem. 2017, 19, 702-706)、(光/热)氧化-氢解(ACS Catal. 2016, 6, 7716-7721;ACS Catal. 2017, 7, 3419-3429;ACS Catal. 2018, 8, 1614-1620)、(光/热)木质素内转氢(ACS Catal. 2016, 6, 5589-5598;ACS Catal. 2017, 7, 4571-4580)、脱羟-加氢(Green Chem. 2016, 18, 6545-6555)、光催化一步法氧化(ACS Catal. 2017, 7, 3850-3859;ACS Catal. 2018, 8, 4761-4771; ACS Catal. 2020, 10, 1, 632-643)等策略。此外,该团队还对下一步木质素资源在人工聚合物单体制备(ACS Catal. 2018, 8, 6837-6843)、高附加值含氮化学品(ACS Sustainable Chem. Eng. 2018, 6, 3748-3753;ACS Catal. 2019, 9, 8843-8851)及药物中间体合成(Chem. Sci. 2019, 10, 3681-3686)方面的高值化利用做出了展望。

  該綜述發表在Accounts of Chemical Research上。該工作得到國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項(B)和國家留學基金管理委員會訪問學者基金等的資助。

大連化物所發表木質素催化轉化綜述文章

打印 責任編輯:葉瑞優

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